攻入越州
钱镠半身像
中和二年（882年），越州观察使刘汉宏与董昌矛盾激化，命其弟刘汉宥与都虞候辛约进驻西陵（今浙江萧山西北），欲吞并杭州。钱镠率八都兵渡过钱塘江，偷袭刘汉宥，火焚其营寨。刘汉宏又命部将黄珪、何肃屯兵诸暨、萧山，而后亲自率军督战，但都被钱镠击溃。何肃、辛约战死，刘汉宏扮作屠夫逃回越州（今浙江绍兴）。
中和四年（884年），唐僖宗以宦官焦居璠为杭越通和使，命董昌与刘汉宏罢兵和解。二人都不肯奉诏，仍继续交战。刘汉宏命朱褒、韩公玫、施坚实等率水军屯驻望海（今浙江镇海）。
光启二年（886年），董昌命钱镠进攻越州，表示自己占据浙东后会将杭州授于钱镠。钱镠遂率军出平水，开山路五百里，直趋曹娥埭（今绍兴东南约四十余里），收降浙东将领鲍君福。他屡破浙东军，进屯丰山，而后攻破越州。刘汉宏败走台州（今浙江临海），被台州刺史杜雄生擒献于钱镠，最终被斩于会稽。董昌占据浙东，遂自称“知浙东军府事”，移镇越州，将杭州让于钱镠。
占据浙西
钱镠彩像
光启三年（887年），董昌被正式任命为越州（今浙江绍兴）观察使，钱镠则为左卫大将军、杭州刺史。不久，浙江西道、淮南道先后发生兵变。镇海节度使周宝被部属刘浩、薛朗驱逐，逃到常州，治下的苏州也被六合镇将徐约攻取。淮南节度使高骈则被部将毕师铎囚禁。钱镠命成及、杜棱攻破常州，将周宝接到杭州，但周宝不久便因病而死。杜棱又攻取润州（镇海军治所，今江苏镇江），逐走刘浩，俘获薛朗。
文德元年（888年），钱镠处死薛朗，以祭奠周宝，而后命从弟钱銶击破徐约，被唐昭宗任命为杭州防御使。与此同时，庐州刺史杨行密也起兵攻入淮南道，在淮南、浙西一带与孙儒、钱镠进行混战。经过数年混战，杨行密终于杀死孙儒，占据了淮南道，还夺取了浙江西道的润州、常州。苏州则被钱镠占据。此外，钱镠还收编了孙儒部分残部，组建武勇都，提高了属下军队的战斗力。
景福元年（892年），唐昭宗在越州设置威胜军，任命董昌为威胜军节度使、陇西郡王；又在杭州设置武胜军，以钱镠为武胜军都团练使。此时，钱镠占据浙西数州之地，任用杜棱、阮结、顾全武、沈崧、皮光业、林鼎、罗隐等文武人才，势力逐渐壮大。
景福二年（893年），钱镠升任苏杭观察使，并征发二十万民夫以及十三都（原杭州八都再加紫溪、保城、龙通、三泉、三镇）军士，修筑杭州罗城。不久，唐昭宗又拜钱镠为镇海军节度使、润州刺史，承认了他对浙江西道的统治权。乾宁元年（894年），钱镠又获赐同中书门下平章事的宰相荣衔，成为使相。
讨平董昌
钱镠
乾宁二年（895年），董昌在越州自立为帝，建立大越罗平国，改元顺天，并任命钱镠为两浙都指挥使。钱镠致信劝谏道：“与其关起门来当皇帝，与九族、百姓同受涂炭，不如当一个节度使，能得终身富贵！”董昌不听。钱镠率三千兵马前往越州，亲自面见董昌，再次劝说。董昌只得向朝廷请罪。同年五月，唐昭宗削除董昌官爵，又封钱镠为浙江东道招讨使、彭城郡王，令其讨伐董昌。董昌命部将陈郁、崔温屯兵于香严、石侯，并向淮南节度使杨行密求救。
乾宁三年（896年），杨行密派部将安仁义援救董昌。钱镠命顾全武进攻越州，斩杀崔温，击败徐珣、汤臼、袁邠等将。不久，顾全武攻破越州，俘获董昌。董昌在押赴杭州途中，于西小江投江自杀。同年十月，唐昭宗改威胜军为镇东军，任命钱镠为镇海、镇东两镇节度使，又加检校太尉、中书令，赐铁券，恕其九死。
乾宁四年（897年），钱镠前往越州，正式接受镇东军节度使的任命，而后返回杭州，以越州为东府。从此，钱镠基本控制了两浙，形成割据势力。光化元年（898年），钱镠将镇海军治所由润州（一直被杨行密占据）迁到杭州，并加检校太师。唐昭宗还将他的画像挂在凌烟阁上，并改其乡里为广义乡勋贵里、衣锦城。
徐许之乱
婆留井
钱镠在平定了两浙内部的敌对势力后，基本停止了大规模的征讨。但由于三面受敌，仍经历了多次边境保卫战，主要对手就是淮南节度使杨行密。
天复二年（902年），钱镠进封越王。不久，武勇都左右指挥使徐绾、许再思趁钱镠出巡衣锦城，起兵叛乱，攻打杭州内城。钱镠偷偷潜入杭州，派马绰、王荣、杜建徽等人分别防守各城门，又命顾全武前往东府备变，以防叛军占据越州。顾全武则担心叛军会向淮南求援，建议钱镠与杨行密联姻。钱镠遂让第六子钱传璙随顾全武前往广陵（今江苏扬州），向杨行密求婚。而徐绾果然向淮南将领田頵（时任宣州节度使）求救。
顾全武到广陵后，游说杨行密道：“若使田頵得志，必为大王心腹之患。大王若召回田頵，钱王愿以儿子钱传璙为质，并与您